近日，電子信息學院磁電子器件與系統團隊成員舒新愉副教授與合作者在關聯材料研究領域取得重要進展。研究團隊在國際上首次成功制備出高質量雙層鈣鈦礦結構Sr3Co2O7單晶薄膜，并在該材料中實現了反鐵磁性、極性與金屬性三種傳統上不相容物性的協同共存。該研究結果以Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate為題，發表于《自然·材料》（Nature Materials）。其中，舒新愉副教授為本文的共同第一作者。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-025-02392-7

在凝聚態物理與材料科學的前沿探索中，構筑并理解新穎的量子物態是一個核心命題。其中，將那些在傳統認知中難以共存的多元物理序參量整合于同一材料體系內，往往可以實現更為豐富的物性和量子態調控，但同時也帶來了嚴峻的科研技術挑戰。近年來，極化金屬這一看似矛盾的概念在理論與實驗上獲得了充分的驗證，科學家們在關聯氧化物及范德瓦爾材料等體系中都發現了極化金屬態，證實了它在多種體系中的可調控性，也為極化金屬的構筑提供了可行的實驗方案。

與多鐵性材料的磁電共存類似，磁性極化金屬的研究使我們能夠在一個新的范式下探索奇異的電子態。目前相關的熱點研究主要圍繞鐵磁性極化金屬展開，并報道了自旋、電荷、晶格等多元耦合下所衍生的奇特巡游物性，例如剩余非互易電阻、拓撲霍爾效應和電流驅動磁開關等。值得注意的是，在這些金屬性材料中，相鄰磁矩的鐵磁性耦合是以巡游電子為基礎。然而，如何將看似互斥的反鐵磁性與金屬性相結合，并使其進一步與極性耦合，成為該領域更為嚴峻的挑戰。

反鐵磁體以其超快自旋動力學和無雜散場操作的特性，近年來在自旋電子學領域備受青睞。尤其是當宇稱—時間反演（PT）對稱性被打破時，其獨特的能帶結構有望同時兼得反鐵磁的穩健與鐵磁的強磁電響應，但實現其本征的、無需外場驅動的量子態輸運現象（如零場反常霍爾效應）仍需精巧的對稱性設計。相應的，將結構極性引入反鐵磁金屬，理論上有望直接打破體系的PT對稱性，并與反鐵磁序產生耦合，誘導出豐富的關聯效應。然而，自然界中兼具反鐵磁性、結構極性與金屬性的材料十分匱乏，因此相關研究的開展對材料晶體學設計與電磁序關聯構筑有著極為嚴苛的要求，其自旋—電荷—晶格間的微觀耦合機制與宏觀量子現象更是亟待探索的未知領域。

基于對關聯氧化物材料的深刻理解，研究團隊推斷在Ruddlesden-Popper（RP）結構Sr3Co2O7中可能存在一種全新的對稱性破缺機制：即不同亞層鈷離子間的耦合作用可能產生不對稱位移，從而從幾何上打破了空間反演對稱性，引入結構極性。在歷經多年努力與嘗試后，研究團隊成功攻克了Sr3Co2O7高質量制備過程中的氧空位難題，首次獲得該材料的單晶薄膜。進而，通過高分辨掃描透射電子顯微鏡（圖a）的直接觀測，清晰識別到樣品亞層間Co離子的位移以及極化形成。這一發現得到了第一性原理計算的有力證實。研究指出，相鄰亞層間鈷離子d軌道形成的層間分子軌道在此過程中扮演關鍵角色，并且直接影響了材料的電磁特性。電學與磁學測量表明，Sr3Co2O7在全溫區保持良好的金屬導電性（圖b），同時具有A型反鐵磁結構，即鈣鈦礦層間鈷離子的磁矩以反平行方式排列，而層內的磁矩則以平行的方式排列（圖a）。最具突破性的是，該材料在零剩余磁化條件下展現出顯著的零場穩態反常霍爾效應（圖c）。研究發現這一效應來源于結構極性與反鐵磁序耦合打破了宇稱-時間反演對稱性，有效地實現了Kramer退簡并，成功誘導了奈爾矢量相關地貝里曲率（圖d），同時也意味著基于極性與反鐵磁序之間的磁電耦合，研究團隊實現了利用磁場對反鐵磁奈爾矢量的可逆翻轉，為反鐵磁態的讀寫提供了新的科研技術路線。

圖a：Sr3Co2O7中反鐵磁極化結構形成示意圖（左），以及掃描透射電鏡環形明場像表征下的極化結構（右）；b：電阻率與磁矩隨溫度變化趨勢；c：非磁依賴的反常霍爾效應；d：極性與反鐵磁性耦合作用下奈爾矢量翻轉。

該工作首次揭示了Sr3Co2O7中反鐵磁極化金屬態的形成，并觀測到由反鐵磁性與極性結構耦合產生的反常霍爾效應，為關聯電子物態研究提供了新的材料平臺。該研究進一步提出了一種通過極性晶格設計調控宇稱-時間對稱性的有效方案，為探索動量空間自旋劈裂與反鐵磁序之間相互作用開辟了新途徑，對推動下一代自旋電子器件的發展具有重要價值。