近日，電子信息學(xué)院磁電子器件與系統(tǒng)團(tuán)隊成員舒新愉副教授與合作者在關(guān)聯(lián)材料研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊在國際上首次成功制備出高質(zhì)量雙層鈣鈦礦結(jié)構(gòu)Sr3Co2O7單晶薄膜，并在該材料中實現(xiàn)了反鐵磁性、極性與金屬性三種傳統(tǒng)上不相容物性的協(xié)同共存。該研究結(jié)果以Geometry-driven polar antiferromagnetic metallicity in a double-layered perovskite cobaltate為題，發(fā)表于《自然·材料》（Nature Materials）。其中，舒新愉副教授為本文的共同第一作者。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-025-02392-7

在凝聚態(tài)物理與材料科學(xué)的前沿探索中，構(gòu)筑并理解新穎的量子物態(tài)是一個核心命題。其中，將那些在傳統(tǒng)認(rèn)知中難以共存的多元物理序參量整合于同一材料體系內(nèi)，往往可以實現(xiàn)更為豐富的物性和量子態(tài)調(diào)控，但同時也帶來了嚴(yán)峻的科研技術(shù)挑戰(zhàn)。近年來，極化金屬這一看似矛盾的概念在理論與實驗上獲得了充分的驗證，科學(xué)家們在關(guān)聯(lián)氧化物及范德瓦爾材料等體系中都發(fā)現(xiàn)了極化金屬態(tài)，證實了它在多種體系中的可調(diào)控性，也為極化金屬的構(gòu)筑提供了可行的實驗方案。

與多鐵性材料的磁電共存類似，磁性極化金屬的研究使我們能夠在一個新的范式下探索奇異的電子態(tài)。目前相關(guān)的熱點研究主要圍繞鐵磁性極化金屬展開，并報道了自旋、電荷、晶格等多元耦合下所衍生的奇特巡游物性，例如剩余非互易電阻、拓?fù)浠魻栃?yīng)和電流驅(qū)動磁開關(guān)等。值得注意的是，在這些金屬性材料中，相鄰磁矩的鐵磁性耦合是以巡游電子為基礎(chǔ)。然而，如何將看似互斥的反鐵磁性與金屬性相結(jié)合，并使其進(jìn)一步與極性耦合，成為該領(lǐng)域更為嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

反鐵磁體以其超快自旋動力學(xué)和無雜散場操作的特性，近年來在自旋電子學(xué)領(lǐng)域備受青睞。尤其是當(dāng)宇稱—時間反演（PT）對稱性被打破時，其獨特的能帶結(jié)構(gòu)有望同時兼得反鐵磁的穩(wěn)健與鐵磁的強(qiáng)磁電響應(yīng)，但實現(xiàn)其本征的、無需外場驅(qū)動的量子態(tài)輸運現(xiàn)象（如零場反常霍爾效應(yīng)）仍需精巧的對稱性設(shè)計。相應(yīng)的，將結(jié)構(gòu)極性引入反鐵磁金屬，理論上有望直接打破體系的PT對稱性，并與反鐵磁序產(chǎn)生耦合，誘導(dǎo)出豐富的關(guān)聯(lián)效應(yīng)。然而，自然界中兼具反鐵磁性、結(jié)構(gòu)極性與金屬性的材料十分匱乏，因此相關(guān)研究的開展對材料晶體學(xué)設(shè)計與電磁序關(guān)聯(lián)構(gòu)筑有著極為嚴(yán)苛的要求，其自旋—電荷—晶格間的微觀耦合機(jī)制與宏觀量子現(xiàn)象更是亟待探索的未知領(lǐng)域。

基于對關(guān)聯(lián)氧化物材料的深刻理解，研究團(tuán)隊推斷在Ruddlesden-Popper（RP）結(jié)構(gòu)Sr3Co2O7中可能存在一種全新的對稱性破缺機(jī)制：即不同亞層鈷離子間的耦合作用可能產(chǎn)生不對稱位移，從而從幾何上打破了空間反演對稱性，引入結(jié)構(gòu)極性。在歷經(jīng)多年努力與嘗試后，研究團(tuán)隊成功攻克了Sr3Co2O7高質(zhì)量制備過程中的氧空位難題，首次獲得該材料的單晶薄膜。進(jìn)而，通過高分辨掃描透射電子顯微鏡（圖a）的直接觀測，清晰識別到樣品亞層間Co離子的位移以及極化形成。這一發(fā)現(xiàn)得到了第一性原理計算的有力證實。研究指出，相鄰亞層間鈷離子d軌道形成的層間分子軌道在此過程中扮演關(guān)鍵角色，并且直接影響了材料的電磁特性。電學(xué)與磁學(xué)測量表明，Sr3Co2O7在全溫區(qū)保持良好的金屬導(dǎo)電性（圖b），同時具有A型反鐵磁結(jié)構(gòu)，即鈣鈦礦層間鈷離子的磁矩以反平行方式排列，而層內(nèi)的磁矩則以平行的方式排列（圖a）。最具突破性的是，該材料在零剩余磁化條件下展現(xiàn)出顯著的零場穩(wěn)態(tài)反常霍爾效應(yīng)（圖c）。研究發(fā)現(xiàn)這一效應(yīng)來源于結(jié)構(gòu)極性與反鐵磁序耦合打破了宇稱-時間反演對稱性，有效地實現(xiàn)了Kramer退簡并，成功誘導(dǎo)了奈爾矢量相關(guān)地貝里曲率（圖d），同時也意味著基于極性與反鐵磁序之間的磁電耦合，研究團(tuán)隊實現(xiàn)了利用磁場對反鐵磁奈爾矢量的可逆翻轉(zhuǎn)，為反鐵磁態(tài)的讀寫提供了新的科研技術(shù)路線。

圖a：Sr3Co2O7中反鐵磁極化結(jié)構(gòu)形成示意圖（左），以及掃描透射電鏡環(huán)形明場像表征下的極化結(jié)構(gòu)（右）；b：電阻率與磁矩隨溫度變化趨勢；c：非磁依賴的反常霍爾效應(yīng)；d：極性與反鐵磁性耦合作用下奈爾矢量翻轉(zhuǎn)。

該工作首次揭示了Sr3Co2O7中反鐵磁極化金屬態(tài)的形成，并觀測到由反鐵磁性與極性結(jié)構(gòu)耦合產(chǎn)生的反常霍爾效應(yīng)，為關(guān)聯(lián)電子物態(tài)研究提供了新的材料平臺。該研究進(jìn)一步提出了一種通過極性晶格設(shè)計調(diào)控宇稱-時間對稱性的有效方案，為探索動量空間自旋劈裂與反鐵磁序之間相互作用開辟了新途徑，對推動下一代自旋電子器件的發(fā)展具有重要價值。